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Antes de la Cruzada
Raimundo era hijo del conde Ponce de Toulouse y su tercera esposa, Almodis de La Marche. Recibió el título de Saint Gilles como manifestación de su apoyo público al monasterio de Saint Gilles.
En torno a 1066 se casó con la hija del marqués de la Provenza. En 1088, Raimundo ascendió al trono de Toulouse. Cuando el marqués de la Provenza murió, Raimundo heredó el título.
Raimon fue vasallo del rey Felipe I de Francia y del Emperador Enrique V de Roma, lo que le permitió mantener la neutralidad y muy buenas relaciones con el Papa en la lucha por la investidura entre el Papa y el Emperador.
La Primera Cruzada
Raimundo fue uno de los primeros en tomar la cruz y dejó Toulouse a finales de octubre de 1096 con una gran compañía que incluía a su nueva esposa Elvira de Castilla.
Marchó hacia Constantinopla por la misma ruta que fue Bohemundo de Tarento.
En abril de 1097, cuando el emperador Bizantino Alejo I, instó a los líderes cruzados a jurarle lealtad, Raimundo, fue el único que declinó el juramento.
Cuando el ejército Cruzado fue trasladado a través del Bósforo hacia Anatolia con Bohemundo y Godofredo a la cabeza marcharon hacia Nicea, una poderosa ciudad en manos de los turcos Selyúcidas, que tuvieron que asediar a principios de mayo de 1097.
El sultán Kilij Arslan I se vio forzado a regresar a Nicea para evitar la caída de la ciudad. Los turcos atacaron para romper el bloqueo Cruzado, pero fracasaron y los cruzados derrotaron al sultán Arslan y capturaron la ciudad.
Tras la victoria en Nicea, el ejército cruzado, y con el Raimundo, partieron hacia el sur. El sultán Kilij Arslan I atacó a los cruzados en su marcha, pero los cruzados se impusieron debido a su gran fuerza numérica y su preparación en la batalla de Dorylaeum.
Los cruzados llegaron a Antioquia, una gran ciudad amurallada con una ciudadela muy bien defendida.
Aunque Raimundo proponía un ataque frontal a la ciudad el resto de los cruzados optaron por un asedio como en Nicea.
Raimundo de Toulouse y Bohemundo de Tarento estaban en una disputa por ostentar el liderazgo de la Cruzada, cada cual buscaba conquistar la ciudad de Antioquia para sí.
La entrada en Antioquía
Finalmente, en 1098 los cruzados consiguieron entrar en la ciudad de Antioquia gracias a la traición de los ciudadanos cristianos del lugar.
Bohemundo de Tarento empezó a actuar como firme soberano de la ciudad de Antioquia, aunque los nobles cruzados mostraron su rechazo.
Después del descanso del ejército cruzado, Raimundo dirigió el ejército cruzado hacia Jerusalén.
Raimundo conquistó la ciudad de Arqa a las afueras de Trípoli para reducir la expansión del principado de Antioquia instaurado por Bohemundo.
Cuando los cruzados llegaron a Jerusalén tuvieron complicaciones para tomar la ciudad, cuando desembarcó una flota genovesa pudieron utilizar la madera de los barcos para crear armas de asedio y finalmente tomaron la ciudad de Jerusalén.
La corona de Jerusalén fue ofrecida a Raimundo, pero la rechazó debido a su fuerte fervor religioso y fue Godofredo quien aceptó el cargo de Defensor del Santo Sepulcro haciendo las veces de rey.
Continuó en Tierra Santa participando en la batalla de Ascalón intentando conservar la ciudad para sí en contra de los deseos de Bohemundo, finalmente ninguno de los dos obtuvo el control de la ciudad y se mantuvo en manos turcas.
Cruzada de 1101 y muerte
Raimundo formó parte de la cruzada de 1101 que fracasó en Merzifon en la provincia de Anatolia.
Raimundo consiguió escapar y en 1102 viajó a Antioquia donde fue encarcelado por Tancredo, el regente de la ciudad, siendo liberado tras la promesa de no conquistar territorios entre Antioquia y Acre.
Sin embargo, rompió su promesa atacando y capturando Tartús, después partió con su ejército hacia Trípoli para continuar el asedio pendiente de la primera cruzada.
Durante el asedio de Trípoli, Raimundo murió debido a las fuertes quemaduras que sufrió durante un ataque a las murallas en febrero de 1105, antes de que la ciudad fuera capturada.
Los restos de Raimundo fueron sepultados en Jerusalén.
